动力学同位素效应(二级同位素效应)

自2013年我国实施《大气污染防治行动计划》以来，硫酸盐气溶胶明显下降，但硝酸盐仍居高不下，富含氨的大气是主要原因。为进一步提高空气体质量，中国计划实施氨减排。揭示大气氨浓度变化及其来源是制定减排策略的科学依据，具有迫切的现实需求。

在过去的几十年里，基于扩散吸附原理的被动采样器已经广泛应用于大气氨浓度的测量。由于成本低、操作简单等优点，被动采样器已成为全球大气氨观测网络的标准。近年来，被动采样器被用于氨同位素的来源示踪。然而，被动采样器表征大气氨同位素的可靠性仍然悬而未决。

来自lasg的研究员潘与国内外科学家合作，评估了在欧洲、美国和中国广泛使用的被动采样器(ALPHA，Analyst和Radiello，图1)的适用性。结果表明，三个被动采样器获得的氨同位素组成一致，但均显著低于带扩散管的主动采样系统(δ，参考标准)，差值稳定在15.4±3.5‰(图2)。虽然这种差异超出了预期，但它出人意料地描绘了氨同位素分子扩散引起的氮同位素分馏效应。

进一步的理论计算表明，由于轻同位素(14NH3)和重同位素(15NH3)的分子量不同，它们在空气体中的扩散速率不同，导致氨同位素分馏，导致15NH3稀释17.7‰，这与北京实际大气中观测到的差异(15.4‰)非常接近。本文合著者Walters博士在测量美国罗德岛和中国沈阳交通源的氨同位素时也发现了类似的分馏现象，证明了北京野外观测结果的普适性和理论计算的自洽性，即15.4‰可以作为修正被动采样氨同位素分馏效应的参数。

“由于气体扩散遵循菲克定律，因此该参数也适用于其他含氮气体(如NOx、HONO和HNO3)的同位素数据校准。潘及其合作者认为:“修正气体分子扩散中的同位素分馏效应，将大大提高被动采样测量数据的可靠性，促进被动采样器在气态污染物同位素溯源研究领域的更广泛应用。”

这项研究成果最近在线发表在大气科学领域的杂志《大气研究》上。论文的合作单位包括中国科学院沈阳应用生态研究所、华东师范大学、布朗大学、南京信息工程大学、中国农业大学和辽宁省稳定同位素技术重点实验室。本研究得到了国家R&D重点项目(2017YFC0210100和2017YFC0212703)、总理空气重污染成因与治理研究基金(DQGG0208)和国家自然科学基金(41405144和41775154)的资助。

图1:大气氨被动采样和主动采样现场对比实验(北京，2018年8月)

图2:被动采样(左)和主动采样(右)的大气氨同位素测量结果及差异原因(同位素分子流动性不同造成空气体中氨扩散的同位素分馏效应)

资料来源:lasg。

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动力学同位素效应(二级同位素效应)

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